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    理學院蔣更平在Nature子刊發表重要研究成果
    發布人:理學院  發布時間:2020-04-02   瀏覽次數:221

       近日,理學院應用物理系青年教師蔣更平博士以通訊作者身份在 Nature子刊《Nature Materials》發表論文“Efficient metal ion sieving in rectifying subnanochannels enabled by metal–organic frameworks”(Nature Materials, 2020, 1476-4660)該研究成果系蔣更平博士同澳大利亞莫納什(Monash)大學王煥庭教授團隊合作,共同研究的金屬有機骨架(MOF)內離子傳輸、篩分等問題的成果。

        自1999年加州伯克利大學Yaghi教授成功合成出世界上第一例MOF材料,迄今二十年已有超過18000種不同結構和性質的MOF材料被設計并被成功制備。MOF因其高比表面積、獨特的孔道結構、繁多的可調控官能團以及可大規模生產的特性,使其在儲能、電化學反應、傳感器、氣體吸附/分離,甚至生物醫藥等諸多領域均具有非常獨特的應用前景。

        伴隨著MOF材料的發展,其應用背景也逐漸從早期的干燥氣體或無水溶液(如:離子液體或有機溶容液)發展到水溶液體系,甚至出現了能在強酸或強堿環境下穩定存在的新興MOF材料,這為將其應用背景擴展到水溶液體系以及生物醫療領域打下了堅實的基礎。本研究中,通過將UiO-66-(COOH)2晶體填充入預先準備好的PolyEthylene Terephthalate, PET微/納米孔道中(d = 200~500 nm),從而構成一個穩定的位于MOF材料內部的亞納米孔道(d<1 nm)。其中一價和二價陽離子傳輸結果表明,在不同濃度和PH值下,UiO-66-(COOH)2可實現對一價和二價離子高達兩到四個數量級的分離比。

        對此,蔣更平博士通過使用分子動力學模擬的方法揭示了其內部離子傳輸過程,證明了隨離子水合殼強度的增強(離子半徑減少或價電荷的升高),MOF內部的離子遷移率也隨之降低。其平均力勢(PMF)的模擬結果表明離子在穿過MOF窗口的過程中,伴隨有一個復雜外圍水分子脫離和再結合的過程以及有機骨架、官能團隨離子位置遷移而發生構型轉變。這一復雜過程造就了不同離子在傳輸過程中不同的能壘,即實驗和模擬中的不同的離子遷移率。本研究中澳大利亞莫納什(Monash)大學為主要完成單位,其中第一作者為博士生盧軍,共同第一作者及通訊作者為莫納什大學張華成博士,其余通訊作者分別為莫納什大學王煥庭教授和武科大蔣更平博士。

    鉀離子和鎂離子在穿過UiO-66-(COOH)2內納米窗口過程中

    a)自由能; b)配位數;以及c)不同位置下[a-i]離子周圍結構的變化

       此外,蔣更平博士2018年還與博士期間李丹教授團隊成員成馳博士共同在Nature  Nanotechnology》發表論文“Low-voltage electrostatic modulation of ion diffusion  through layered graphene-based nanoporous membranes”(Nature Nanotechnology, 2018, 1748-3395)。該論文研究了在離子濃度梯度下,通過不同門電壓下石墨烯納米孔道的情況。該研究報道了一種反常的跨膜電極電位隨門電壓下降的過程。蔣更平博士通過使用麻省理工學院Bazant教授所提出的離子關聯模型,揭示了在二位石墨烯納米孔道中可能存在很強的離子關聯作用。這一作用將導致對離子和同離子(counter-, co-ions)濃度均隨石墨烯表面電勢而升高,這一結果與經典的平均場理論和工業應用中的膜理論截然相反。該研究中澳大利亞墨爾本大學以及莫納什(Monash)大學為主要完成單位,其中第一作者為成馳博士,第二作者為蔣更平博士,通訊作者為墨爾本大學李丹和劉哲教授。

        蔣更平博士現為我校理學院應用物理系講師、國際鋼鐵研究院吳開明教授團隊骨干成員,2016年9月入職。其本科為中南大學和莫納什大學雙學位,博士畢業于莫納什大學李丹教授團隊,長期從事于水體系下多孔納米材料(石墨烯膜、MOF等)內部儲能和離子分離、輸運的理論研究。(理學院)

     

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